Moon si è unito al gruppo The Who nel 1964, in sostituzione di Doug Sandom. Ha suonato in tutti gli album dal loro debutto del 1965 di My Generation, al 1978 di Who are You , che è stato rilasciato due settimane prima della sua morte .Moon è noto per l' innovativo, drumming drammatico, spesso evitando battute posteriori di base, tecnica occupata a focalizzare su passaggi veloci E' stato sicuramente il primo a suonare la batteria come uno strumento e non come una perciussione.
Keith Moon tenne per tutta la vita un atteggiamento fortemente distruttivo. Devastava le camere degli hotel, le abitazioni degli amici e spesso anche casa sua, gettando la mobilia fuori dalle finestre, facendo esplodere i bagni, ed incendiando gli edifici. È stato calcolato che i danni da lui provocati in carriera ammontano circa a 500.000 dollari in totale. Questi atti distruttivi, spesso intrapresi sotto l'effetto congiunto di alcol e droga, erano il modo di Moon di esprimere la propria eccentricità, come anche il gusto provato nello scioccare il pubblico. Nella biografia di Moon, Full Moon, l'amico di vecchia data ed assistente personale Dougal Butler, raccontò: «Lui [Moon] avrebbe fatto qualsiasi cosa se sapeva che c'erano abbastanza persone intorno che non volevano che lo facesse».
Secondo Townshend, Moon stesso ci teneva a coltivare la propria reputazione distruttiva. Una volta, mentre era in limousine sulla strada per l'aeroporto, Moon insistette di voler tornare indietro all'hotel, affermando: «Mi sono dimenticato una cosa. Dobbiamo tornare indietro!». Quando l'auto raggiunse l'hotel, Moon tornò nella sua stanza, prese il televisore, e lo gettò fuori dalla finestra direttamente nella piscina sottostante. Moon quindi lasciò l'hotel risalendo in macchina, dicendo: «Quasi me ne dimenticavo».
Il comportamento di Moon fece bandire la band da numerose catene di hotel in tutto il mondo, inclusi Holiday Inn, Sheraton, Hilton Hotels, e Waldorf Astoria.
trai i suoi scherzi e incidenti di percorso, uno che si distingue in particolare, tuttavia, si è verificato nel pomeriggio del 25 agosto 1972, con il gruppo che stava in un hotel di lusso a Copenhagen, Danimarca. Moon, affascinato dal letto ad acqua nella sua suite, aveva tentato di arruolare Pete Townshend per aiutarlo a portarsi il suo materasso pieno d'acqua in ascensore, dopo di che lo avrebbero mandato giù nella lobby e in macchina.
purtroppo, scoppiò prima, scatenando onde enormi nel corridoio. Sembrava che stessero per pagare decine di migliaia sterline di danni, ma Keith (rendendosi conto che la miglior difesa è un buon attacco) ha squillato rapidamente al telefono del manager, dell'hotel dichiarando che il letto era scoppiato e aveva distrutto tutti i suoi costosi abiti di scena . Chiedendo al Direttore dell'Hotel che cosa aveva intenzione di fare al riguardo. Non solo si scusò per l'incidente, ma lo avrebbe trasferito nella suite Presidential, piena di antiquariato dell'hotel - che gli Who, fedeli alla linea, avrebbero demolito più tardi quella notte.